3次元線量拡散予測法の確立と線透過率差を利用した構造体内調査法の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 京都大学*

JAEA-Review 2023-028, 54 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-028.pdf:3.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「3次元線量拡散予測法の確立と線透過率差を利用した構造体内調査法の開発」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。我々は核ガンマ線の方向を完全に決定、光学カメラと同じ全単射によるガンマ線画像(線形画像)が測定できる電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)を実現、今年、世界初の銀河拡散ガンマ線の直接観測に成功した。この特徴を生かし平成30年度英知事業に採択された「ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法」(以下、前研究)では、1F免振棟から炉を含む1km四方を一度に撮像、約100か所のスペクトル測定を一度に実現、空からはスカイシャイン、炉からは662keVガンマ線が明瞭に測定でき、見晴台50Sv/hでも無遮蔽で撮像に成功した。令和3年度には京都大学複合原子力科学研究所の原子炉建屋内の3次元線量測定を実施し、動作中の原子炉からのガンマ線の3次元撮像に成功した。さらに炉壁から放出された微量なArのガンマ線(1290keV)を動画で捉え、放射性物質拡散のガンマ線画像モニタリングが可能であることを実証した。本研究は、前研究の成果を基にサブmSv/h環境での3次元汚染物質飛散検知・予測システムの1F内で使用可能な実用化を行う。またETCCのMeV以上のガンマ線撮像能力を生かし透過性の高いCsガンマ線を利用した炉建屋内の3次元透視Cs分布測定法を開発する。

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 8 Pages, 2024/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298485

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

Impact of the Ce states in the electronic structure of the intermediate-valence superconductor CeIr

藤森 伸一; 川崎 郁斗; 竹田 幸治; 山上 浩志; 雀部 矩正*; 佐藤 芳樹*; 清水 悠晴*; 仲村 愛*; Maruya, A.*; 本間 佳哉*; et al.

Electronic Structure (Internet), 5(4), p.045009_1 - 045009_7, 2023/11

https://doi.org/10.1088/2516-1075/ad0a3d

The electronic structure of the -based superconductor was studied by photoelectron spectroscopy. The energy distribution of the state was revealed by the resonant photoelectron spectroscopy. The state was mostly distributed in the vicinity of the Fermi energy, suggesting the itinerant character of the state. The contribution of the state to the density of states (DOS) at the Fermi energy was estimated to be nearly half of that of the states, implying that the state has aconsiderable contribution to the DOS at the Fermi energy. The core-level and X-ray absorption spectra were analyzed based on a single-impurity Anderson model. The number of the state in the ground state was estimated to be 0.8-0.9, which is much larger than the values obtained in the previous studies (i.e., 0-0.4).

JAEA/ISCN delayed gamma-ray spectroscopy inverse Monte Carlo development status

Rodriguez, D.; Rossi, F.

Proceedings of INMM & ESARDA Joint Annual Meeting 2023 (Internet), 9 Pages, 2023/05

Under the MEXT subsidy for the improvement of nuclear security related activities, we will present on the current and future progress of the delayed gamma-ray spectroscopic analysis development. We highlight a paper soon to be released and the plan for finalizing the project goal.

Analysis of gadolinium oxide using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy

池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫

Scientific Reports (Internet), 13, p.4828_1 - 4828_9, 2023/03

https://doi.org/10.1038/s41598-023-32146-x

We report on the analysis of pure Gd oxide and its detection when mixed in surrogate nuclear debris using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy. The target application is remote analysis of nuclear debris containing U inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. The surrogate nuclear debris used in this study contained Gd, Ce, Zr and Fe. The sample was ablated by microchip-laser under atmospheric pressure conditions while a helical antenna propagated 2.45 GHz 1.0 kW microwaves for 1.0 ms into the laser ablation plume. The results showed that microwave-induced plasma expansion led to enhanced emission signals of Gd I, Zr I, Fe I, Ce I, and Ce II. Microwave irradiation enhanced the standard deviations of the Gd and Ce emissions and lowered the detection limit of Gd by 60%.

中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 自然科学研究機構*

JAEA-Review 2022-059, 34 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-059.pdf:1.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、中赤外レーザーを用いたキャビティリングダウン計測システムによる「濃度60Bq/ccレベル」トリチウム水短時間計測の原理実証を成果目的とする。令和3年度は、上記目標を達成するため、(1)キャビティリングダウン装置に関する研究、及び(2)環境条件下における水素同位体組成評価と標準試料作製(再委託先: 弘前大学)を行った。(1)においては、中赤外キャビティリングダウン試験を行った。実験室に光学ベンチ(3m1.2m)を設置し、光学ベンチ上に設計した光キャビティを構築した。次に、キャビティリングダウン計測に必須なレーザー光源を開発した。波長4.34mから4.72mの範囲に可変可能で、最高出力22mW、ビーム品質M=1.1のレーザー開発に成功した。(2)においては、標準試料の作製として、複数の試薬会社より市販されている重水標準溶液を利用して水素同位体標準溶液作製を進め、安定同位体である重水試料の準備を行った。また市販の重水試薬を購入し、約100Bq/Lの標準試料作製準備が整った。さらに、屋内外の同位体比計測の測定準備を行った。低バックグラウンド液体シンチレーション計数装置の性能評価を行い、試料量10mLで2,400分計測すると検出下限値は約0.6Bq/Lであることを確認した。これにより一般環境中トリチウム濃度を計測する準備が整った。

ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 京都大学*

JAEA-Review 2022-027, 85 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-027.pdf:5.72MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究では、ガンマ線イメージング装置であるETCCを1F廃炉事業での使用可能な可搬型装置でかつ高線量環境下で動作可能なように改良し、廃炉の現場に導入できるようにした。ETCCは世界初の光学カメラと同じ全単射撮像が可能なガンマ線カメラである。そのためETCCは一般的な定量的画像解析法を放射線にも適用可能とすることが可能で、1Fの廃炉に係る解決すべき6つの重点課題に革新的進展をもたらす。例えば廃炉工事で発生する汚染の飛散を3次元ガンマ線イメージングによりオンラインで検知、さらに拡散の動的な検知から精度の高い拡散予想を可能にする。それを実証するため令和元年に、1F敷地内1㎞四方を一度に画像モニタリングし、同時に100か所以上のスペクトル観測を実現し、今まで不明だったスカイシャインガンマ線スペクトル及び分布の計測に成功した。さらに京都大学複合原子力科学研究所原子炉建屋内の3次元線量計測を実施、微量なAr41の大気拡散を3次元の動画撮像に成功。廃炉を超え一般の原子炉での高精度な放射線3次元画像モニタリング及び放射能拡散予想システムが実現できることを示す画期的な成果が得られた。

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO and CrUO

秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153847

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250C)に対してウラン酸鉄は低温(約800C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

Development of delayed gamma-ray spectroscopy for nuclear safeguards, 2; Forward to a practical DGS instrument

Rossi, F.; 小泉 光生; Rodriguez, D.; 高橋 時音

Proceedings of INMM 63rd Annual Meeting (Internet), 5 Pages, 2022/07

With the initial goal of fissile-nuclide content quantification in small samples containing uranium and plutonium, the Integrated Support Center for Nuclear Nonproliferation and Nuclear Security of the Japan Atomic Energy Agency is developing the Delayed Gamma-ray Spectroscopy non-destructive assay technique. For this, while in the past years several experiments were conducted to prove the feasibility of the technique, a new instrument was designed considering the previous lessons learned. It includes a modular insertion for different neutron sources, like radioisotopes or neutron generators; a gamma-ray detector with improved data acquisition system allowing for real-time dead-time correction; and a full new mechanism for the sample transfer between irradiation and measurement. Together with this, neutron detectors are integrated to supplement the DGS mass analysis and monitor the source intensity. In this work, we will describe the new instrument and the preliminary results obtained from instrument characterization compared to previous experiments. This work is supported by the Japanese Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) under the subsidy for the "promotion for strengthening nuclear security and the like". This work was done under the agreement between JAEA and EURATOM in the field of nuclear material safeguards research and development.

Multipole polaron in the devil's staircase of CeSb

新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.

Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04

https://doi.org/10.1038/s41563-021-01188-9

Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.